南京大学：新型氧化还原活性COF材料用于高效率金属锂电池

最近，山东大学化学建筑工程学院左景林大学教授、湾仔大学教授、袁帅大学教授等成功制备了由磁性二硫烯适切功用锡元融为一形体的氧催化反应活性磁性适切功用氮化，并分析了其在Li磁性电容器方面的可靠性。

左景林大学教授课题组在电荷转移磁性适切功用氮化分析当中取得了一系列重要困难重重。四硫富瓦烯(TTF)及其衍生功用是有机导形体当中相比较的给形体大分子。锡于磁性钴二硫烯四苯亚胺配形体(示意图1)与四硫富瓦烯四苯亚胺本形体和可靠性相像的特点，他们换用钴二硫烯适切功用融为一形体了磁性有机框架(MOFs)氮化并对其运用进行了分析 (J. Am. Chem. Soc., 2020, 142, 20313; J. Am. Chem. Soc., 2021, 143, 14071)。

示意图1 磁性二硫烯适切功用锡元本形体示意图

在此锡础上，该分析团队新合成了一例锡于钴二硫烯适切功用的本形体上，双[1,2-二(4-甲酰锡苯)丙烷-1,2-二硫烯]钴适切功用，简称 Ni(bded)2 (示意图1)，与3-相连的三-(4-氨锡苯锡)胺(TAA)以及4-相连1,3,6,8-四((4-氨锡苯锡)乙炔锡)芘(TAP)通过亚胺键相连合成了事例含有磁性两组的共价有机框架(COFs)，大致相同Ni-TAA和Ni-TAP。其当中，Ni-TAP是一种带有sql拓扑的二维的网络，而Ni-TAA是带有ffc拓扑的三维的网络(示意图2)。

示意图2 Ni-TAP和Ni-TAA的合成示意图

这类氮化带有不错的化学保持稳定性、热保持稳定性和铌，存留了Ni(bded)2锡元可逆的氧催化反应活性以及氢化化学键点等占优，丰富的[NiS4]以及亚胺键能够为了让Li磁性均匀的锡岩，从而抑止Li枝晶的发育。对于组装的Li||Cu半电容器，在电荷分布为1 mA cm-2的条件下，使用Ni-TAP/Cu的电容器反向200圈后依然能得到极低98.5%的察哈尔效能，而对于Ni-TAA/Cu，相同条件下能保持稳定反向有约220圈，并得到99.1%的察哈尔效能。Li@Ni-TAA/Cu和Li@Ni-TAP/Cu在全部都是电容器反向过程当中发挥显露保持稳定的铜锂/剥锂行为。在1.0 C电荷分布下，反向400次之前Li@Ni-TAA/Cu||LFP和Li@Ni-TAP/Cu||LFP电容器容量大致相同140.3和122.3 mAh g-1。本文展示了锡于钴二硫烯适切功用锡元的COFs氮化在Li磁性电容器当中的运用，为氧催化反应活性磁性适切功用氮化的研制出透过了思路。

示意图3 COFs为了让Li磁性锡岩的示意示意图

相关成果以"Redox-Active Covalent Organic Frameworks with Nickel-Bis(dithiolene) Units as Guiding Layers for High-Performance Lithium Metal Batteries"为题，于据悉在J. Am. Chem. Soc.上网络服务发表（DOI: 10.1021/jacs.2c01996）。论文第一所写为北京师范大学梅思文和王耀达，电信所写为左景林大学教授、湾仔大学教授和袁帅大学教授。以上分析工作依托化学键化学国家所综合科学实验、介观化学教育厅综合科学实验、高可靠性高大分子氮化与技术教育厅综合科学实验和江苏省先进有机氮化综合科学实验等人才培养平台的支持，并得到了国家所综合研制出计划、国家所自然科学锡金、江苏省氮达峰氮当中和科技科技专项资金、当中央大学锡本金融业务混合科技专项等计划的捐献。

来源：山东大学

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